酸性条件下二氧化碳电催化界面微环境调控研究获新进展

2022年08月10日 阅读量:108

7月28日,华东理工大学化工学院李春忠教授、江洪亮特聘研究员在酸性条件下,在二氧化碳电催化界面微环境调节方面取得新进展。

相关结果在《先进材料》中发表,题为“调节镍氮碳催化剂的工作微环境,在酸性介质中获得近100%的二氧化碳电还原一氧化碳”。CO₂在碱性/中性流动池中,通常会发生电催化反应,形成严重的碳酸盐。另外,在流动池中长时间电解也会出现催化层“洪水”现象,两者都会引起催化系统的不稳定。COCO在酸性电解液中电解。能实现高CO₂利用率,减少碳酸盐沉积的影响。

但是系统的效率和稳定性需要进一步提高,需要调整电催化剂及其工作环境。将疏水聚四氟乙烯引入气体扩散电极催化层(PTFE)适度的PTFE改性可在催化层中优化局部CO,以调节电催化界面的微环境。H₂在酸性条件下,O比有效抑制氢反应。(HER)的发生。

与此同时,降低扩散层厚度,形成高活性、高稳定性的气液固三相界面微环境。针对CO₂通过电化学阻抗分析,明确了二氧化碳和水的整体扩散层厚度与催化层中聚四氟乙烯含量的定量匹配关系,计算出优化聚四氟乙烯含量(约60%的质量分数),与实验测量的电催化性能趋势高度一致。与此同时,对催化层的抗洪能力进行了研究,发现在工业电流密度和长期(超过500小时)电催化过程中,加入适量的聚四氟乙烯(超过30%的质量分数),保持良好的抗洪效果,从而保持催化层中稳定的气液固定三相界面。该工作开发的界面微环境调节策略可扩展到水溶液中气态有机分子的电化学反应,如氮气还原、氧气还原等与气液固定三相界面相关的其他电化学反应。

以上有关工作的第一作者是华东理工大学硕士学位,通讯作者是李春忠教授和江洪亮特聘研究员。此外,研究工作得到了国家自然科学基金会重大研究计划集成项目和重点项目、上海市科委基础重大项目、上海大学特聘教授(东方学者)的支持。

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