元素百科介绍基于不同氮化碳载体的单原子非均相催化剂。为了实现贵金属的有效利用和催化选择,基于贵金属的单原子非均相催化剂(SACs)引起了广泛的关注,并进行了大量的研究。然而,原子分散在通用载体(金属、金属氧化物、碳等)上的金属热力学不稳定,容易聚集形成簇或纳米颗粒。石墨相氮化碳(GCN)富氮微杂环,能很好地锚定金属原子,是制备SACS的优良载体。然而,目前对氮化碳基单原子催化剂的研究主要集中在聚合态GCN上,其他结构的氮化碳材料,如在获得GCN聚合过程中的许多中间体和线性蜜勒胺寡聚体(LMO),聚三嗪酰亚胺等高晶氮化碳(PTI)、聚庚嗪酰亚胺(PHI)对单原子金属作用的研究很少。

最近,瑞士苏黎世联邦理工学院的Zupeng Chen(陈祖鹏,第一作者)、Sharon Mitchel和Javier Pérez-Ramírez(共同通讯作者)National等人 Science Review发表了题为“Single-atom heterogeneous catalysts based on distinct carbon nitride scaffolds”(https://doi.org/10.1093/nsr/nwy048)研究论文,对具有不同结构的氮化碳载体单原子非均相催化剂的最新研究成果进行了报告。研究小组首先制备了不同结构的氮化碳,深入表达了其结构和性质,然后研究了不同结构氮化碳对PD原子的稳定性,并通过DFT计算进行了验证,最后检查了不同氮化碳负载PD原子非均相催化剂对炔烃加氢的催化性能。结果表明,PD原子能有效地分散在不同结构的氮化碳中(LMO、GCN、PTI、PHI)在载体上,载体结构的变化对金属催化剂的平均氧化态有显著影响。结果表明,PD原子能有效地分散在不同结构的氮化碳中(LMO、GCN、PTI、PHI)在载体方面,载体结构的变化对金属催化剂的平均氧化态有显著影响。PD原子的活性与2-甲基-3-丁炔-2-醇的加氢催化反相关,其中氮化碳负载的PD具有最高活性。本文制备了不同结构氮化碳负载的PD单原子非均相催化剂,系统研究了氮化碳结构对催化剂分散、氧化态和催化性能的影响,为建立氮化碳结构与金属单原子稳定性之间的“结构关系”提供了新的机制。

