元素百科介绍了中国科学院大连化学研究所二氧化碳加氢低碳烯烃的新进展。中国科学院大连化学研究所李灿院士、李泽龙博士等人在二氧化碳催化加氢制备低碳烯烃方面取得了新进展:实现了二氧化碳高选择性转化为低碳烯烃的串联催化剂系统。最近,ACS的研究结果 Catalysis (ACS Catal. 发表在美国化学会期刊上。

李灿团队长期致力于太阳能光催化、光催化、电催化分解水制氢和二氧化碳转化。利用清洁能源制造H2和CO2加氢直接转化为低碳烯烃,是回收温室气体CO2的重要途径。低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是合成有机材料最重要、最基本的化学原料。传统的合成方法主要是石脑油裂解和甲醇煤制备,都依赖于化石资源(石油和煤)。因此,将二氧化碳转化为高附加值的低碳烯烃不仅可以实现二氧化碳的回收利用,还可以减少二氧化碳的排放,具有重要的战略意义。然而,CO2在热力学上是一个惰性分子,实现CO2的激活和高选择性转化存在很大的困难和挑战。
研究人员构建了ZnZro固溶体氧化物/Zn改性SAPO分子筛串联催化剂(tandem catalysts)。该催化剂(ZnZrO/SAPO)在接近工业生产的反应条件下,烃类中低碳烯烃的选择性达到80-90%,具有良好的稳定性和抗硫中毒性能。串联催化剂系统的建设是实现CO2高效转化为低碳烯烃的关键。该团队发现,CO2可以在ZnZro固溶体氧化物上加氢高选择性合成甲醇,并将ZnZro固溶体氧化物与SAPO催化剂串联,实现CO2直接加氢,制备低碳烯烃。红外光谱和同位素实验表明,二氧化碳和二氧化碳在Znzro固溶体氧化物上激活生成二氧化碳中间物种,从Znzro表面迁移到分子筛孔,从而完成碳键的生成。CHXO的表面迁移实现了CO2加氢直接与低碳烯烃反应在热力学和动力学上的耦合。该技术的实现拓展了CO2转化的新思路,也为低碳烯烃的合成开辟了新的道路。

