元素百科介绍原子催化剂在生物质转化反应研究中的应用取得了新进展。近日,在长期从事单原子催化剂和生物质转化研究的基础上,中国科学院大连化学研究所航天催化与新材料中心王爱琴研究员、张涛院士团队首次将镍-氮-碳用于高金属载量(Ni-N-C)在生物质转化反应中应用单原子催化剂,取得重大进展。《德国应用化学》以通信的形式发表了相关工作(Angew. Chem. Int. Ed.)并被选为热门文章(Hot paper)。

将生物质转化为多元醇、芳烃、烷烃等高附加值化学品,作为一种可再生碳资源,具有重要意义。镍基催化剂在生物质加氢、加氢裂解和加氢脱氧反应中被证明具有高催化活性。然而,在生物质转化的反应介质(强酸、高温、水热)中,大多数镍催化剂不能稳定存在,主要是由于酸溶液中低价镍催化活性物种容易溶解、流失、聚集和生长,导致催化剂活性丧失。这一缺点也成为限制镍基催化剂在生物质转化反应中应用的一大障碍。因此,生物质加氢领域迫切需要开发一种耐酸稳定的新型镍基催化剂。
研究团队制备了高达7.5的镍载量 wt%的Ni-N-用于纤维素转化制备多元醇反应的C单原子催化剂。与活性炭负荷相比,镍纳米颗粒催化剂 (Ni/AC),Ni-N-在高温、高压、强酸、高温水热的恶劣条件下,C单原子催化剂具有良好的耐久性。催化剂可循环7次以上,活性不明显降低,单原子聚集生长。通过深入的表征,研究人员成功地分析了Ni-N-C单原子催化剂的活性中心是镍单原子与四个吡啶态氮配位扭曲的准平面 Ni-N4基团,第五吡啶态氮在纵轴方向弱吸附于镍中心,形成Ni-N5结构,氢分子能有效激活活性中心。这一进展是将生物质转化为化妆品(多元醇)、聚酯纤维(二元醇/二元酸/二元酸/PX)、高附加值化学品,如航空煤油(芳烃)具有重要的参考意义。

